Die Kirche, die von Meister Mateus Fernandes entworfen wurde – einem der Architekten, die für die „unvollkommenen Kapellen“ des Klosters von Batalha verantwortlich waren –, stammt aus dem frühen 16. Jahrhundert und zeichnet sich dadurch aus, dass ihr Chor über einer der Thermalquellen errichtet wurde.
Die Kirche hat ein einziges Schiff, das von einem Handwerkergewölbe überspannt wird. Der Chorraum mit Rippengewölbe ist durch einen polyzentrischen Triumphbogen abgetrennt, der Faltenwerk-Effekte imitiert und von einem königlichen Wappen sowie einem Holztriptychon aus dem 16. Jahrhundert überragt wird, das Episoden aus der Passion Christi darstellt.
Sie verfügt über einen Marmoraltar mit klassischen Säulen, zwei Skulpturen der Verkündigung sowie einen Zugang zur Sakristei (die außen von einem Glockenturm mit Zwillingsbögen und einer Uhr gekrönt wird) durch eine reich verzierte Tür.
Was die Wände betrifft, so sind sowohl das Kirchenschiff als auch der Chorraum vollständig mit Kachelpaneelen aus dem 17. Jahrhundert verkleidet, die ein gelb-blaues geometrisches Muster aufweisen, im Kontrast zu den Kachelfronten der vergoldeten Holzaltäre an den Seitenaltären aus dem 16. Jahrhundert.
Ebenfalls bemerkenswert im Innenraum ist das achteckige Taufbecken, das die Form eines Kelches hat und reich mit Durchbruchschnitzereien verziert ist; es wird den Bildhauern des Taufbeckens in der Alten Kathedrale von Coimbra zugeschrieben.
Obwohl die Kirche Nossa Senhora do Pópulo von geringer Größe ist, besticht sie durch die Vielfalt der Stilrichtungen, die sie in sich vereint. Sie gilt als eines der frühesten Gebäude, das Spuren des manuelinischen Stils aufweist, und zeichnet sich sowohl innen als auch außen durch eine Fülle an Details aus.
Ein bedeutender Teil der Schätze der Kirche, insbesondere ihr Silbergeschirr, wurde jedoch 1808 an die „Casa da Moeda“ übergeben, bis 1853 ein verheerender Brand den Krankenhausbereich und die Kirche selbst verwüstete und ihre vorübergehende Schließung erzwang – eine Situation, die sich nur fünf Jahre später durch ein Erdbeben noch verschlimmerte.
Die Bedeutung, die ihr von portugiesischen Ästheten und Forschern des 19. Jahrhunderts beigemessen wurde, wurde 1910 mit ihrer Aufnahme in die erste Liste historischer Gebäude, die als Nationaldenkmäler klassifiziert wurden, offiziell bestätigt.
