Conçue par le maître Mateus Fernandes, l’un des architectes à l’origine des « chapelles imparfaites » du monastère de Batalha, cette église date du début du XVIe siècle et se distingue par le fait que son chœur a été construit au-dessus d’une source thermale.
L'église présente une nef unique couverte d'une voûte d'artisan. Le chœur, doté d'une voûte à nervures, est séparé par un arc de triomphe polycentrique, imitant des effets de draperie, surmonté d'un blason royal et d'un triptyque sur bois du XVIe siècle représentant des épisodes de la Passion du Christ.
Elle abrite un retable en marbre orné de colonnes classiques, deux sculptures représentant l'Annonciation, ainsi qu'un accès à la sacristie (surmontée à l'extérieur d'un clocher à deux arcs couronnés d'une horloge), par une porte richement décorée.
Quant aux murs, tant la nef que le chœur sont entièrement recouverts de panneaux de faïence du XVIIe siècle présentant un motif géométrique jaune et bleu, contrastant avec les façades en faïence du XVIe siècle des retables en bois doré des autels latéraux.
À l'intérieur, il convient également de noter les fonts baptismaux octogonaux, en forme de calice et abondamment sculptés en ajouré, attribués aux sculpteurs des fonts baptismaux de l'ancienne cathédrale de Coimbra.
Bien que de petite taille, l'église de Nossa Senhora do Pópulo se distingue par la diversité des styles qu'elle incarne ; elle est considérée comme l'un des premiers édifices à présenter des traces du style manuélin et se distingue par la richesse de ses détails, tant à l'intérieur qu'à l'extérieur.
Cependant, une partie importante des trésors de l'église, en particulier son argenterie, fut remise à la « Casa da Moeda » en 1808, jusqu'à ce qu'en 1853, un incendie gigantesque ravage la zone de l'hôpital et l'église elle-même, forçant sa fermeture temporaire — une situation qui allait s'aggraver à peine cinq ans plus tard à la suite d'un tremblement de terre.
L'importance que lui attribuaient les esthètes et les chercheurs portugais du XIXe siècle fut officialisée en 1910, avec son inscription sur la première liste des édifices historiques classés Monuments nationaux.
